近日,我院绿色化学与化工技术团队最新研究论文“Boosting Water Decomposition by Sulfur Vacancy for Efficient CO2 Photoreduction” 在能源和环境领域顶级期刊Energy & Environmental Science (IF: 38.532)上在线发表。江苏大学为第一完成单位,博士生尹世康为第一作者,霍鹏伟教授、闫研研究员和密歇根大学的周鹏博士为通讯作者。
“双碳”目标下利用太阳光将二氧化碳有效地转化为可储存的燃料或简单的化学品是一项梦寐以求的技术。半导体介导的光催化CO2还原制备碳氢化合物是实现二氧化碳资源化利用的理想途径,但CO2催化转化过程中半导体结构与催化性能关系和微观界面的反应机制仍然不清。尤其是CO2光催化还原过程水氧化(OER)的半反应,涉及四电子的OER半反应受特定界面构型的高度影响,并且对CO2还原反应效率产生较大影响,可能是整个CO2光还原中的速率限速步骤。依此,绿色化工技术团队在SnS2原子薄层上精心设计的S空位促进OER半反应来提高整体CO2光还原效率。所设计出的Vs-SnS2 (23.07%)催化剂在光催化CO2还原中表现出高达25.71μmol g-1 h-1的CO析出率,光催化效率为初始SnS2催化剂(CO析出率为3.14μmol g-1 h-1)的8.2倍。原位DRIFTS和DFT计算表明,S空位有利于决速步的OER半反应,从而加速空穴消除/质子释放,促进CO2还原半反应。该研究对半导体光催化剂上缺陷位点、CO2和水之间关系的新认识得到进一步深入。
该研究成果得到了国家自然科学基金项目的资助。
文章链接:https://doi.org/10.1039/D1EE03764A