近日,我院师生的最新研究论文“A NIR-Responsive Phytic Acid Nickel Biomimetic Complex Anchored on Carbon Nitride for Highly Efficient Solar Hydrogen Production”在线发表在化学领域顶级期刊Angewandte Chemie International Edition (2021, 60, 5245-5249, DOI: 10.1002/anie.202014317, IF: 12.959)上。该论文以江苏大学为独立通讯单位,施伟东研究员为论文的通讯作者,2020级博士生黄元勇为论文的第一作者。
从太阳光谱的组成来看,大于900 nm以上的近红外光区达50%以上。因此,为最大限度利用太阳能,开发高效且稳定的光催化体系去实现波长大于900 nm以上分解水产氢是当前材料和能源化学领域研究的热点。然而,目前仅有少部分光催化剂是可以在大于900 nm波长范围进行光催化产氢。开发廉价、高效且稳定的光催化体系在900 nm以上进行光催化分解水产氢仍然是一项极具挑战的工作。该论文通过廉价的植酸镍配体(PA-Ni)和聚合氮化碳(PCN)构建的分子-半导体光催化体系实现了波长在大于900 nm以上的高效分解水产氢。由于PA-Ni配体在近红外区具有较强的d-d跃迁谱带,因而能够有效拓展PCN的光吸收,甚至在波长900 nm以上也具有较好的光吸收。同时,PA-Ni在λ = 940 nm也具有一定的摩尔消光系数(560 M-1 cm-1)。最优样品在λ = 450, 500, 550, 600, 765 nm 和 λ > 800 nm均表现出优异的光电流响应,进一步说明PA-Ni配体可以有效提高光吸收和光电活性。评价在λ = 940 nm处光催化产氢活性后,发现最优样品也具有较高的表观量子效率(2.8%)。
该工作对于在近红外光敏化分解水产氢方面取得了进展,同时对于认识光敏化电子转移机制提供了一种有效策略,利用过渡金属配体的光敏化作用实现近红外光下的分解水产氢,这对开展更加廉价高效且近红外响应的光催化剂具有重要的启发意义。