近日,我院徐远国老师在催化、环境与能源化学方向顶级期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy (IF: 20.2) 发表最新研究论文“Plasmon-drive multi-channel hot electron transfer in VO-Cu2O@Cu/CNx heterojunction for enhanced photo-fenton-like reaction: Critical roles of copper species and H2O2”。化学化工学院徐远国教授,谢吉民教授和药学院谢萌副教授为论文共同通讯作者,化学化工学院博士生王艳为论文第一作者,江苏大学为该论文的独立完成单位。
铜基催化过氧化氢(H2O2)工艺在水净化高级氧化工艺中显示出巨大的有机污染物去除潜力。然而,提高H2O2的活化效率并维持长期稳定的活性氧物种(ROS)生成是实现高效水净化的核心目标。值得注意的是,氧化亚铜(Cu2O)的反应动力学常数为kCu+/H2O2 = 1.00×104 M−1 s−1,是一种有效的光辅助H2O2活化剂,可以快速活化H2O2;然而,它的氧化还原不稳定性,导致Cu+不可逆歧化生成Cu0和Cu2+,很大程度上限制了它的应用。因此构建一个理想的Cu2O基光催化剂来实现氧化还原歧化可逆(Cu+⇋Cu0+Cu2)是有意义的。

该工作设计并构建具有混合铜氧化态的双缺陷VO-Cu2O@Cu/CNx异质结,产生的内部电场大大加速了等离子体引起的热电荷分离动力学,表现出优异的光活化H2O2能力和光激发协同作用,实现了高效稳定的光激发协同H2O2活化有机污染物降解。研究发现具有pH响应性的H2O2共存去质子化形式(HO2−)可促使Cu+ 位点的氧化还原歧化反应可逆,实现了可逆的Cu+氧化还原歧化反应(Cu+⇋Cu0+Cu2),从而解决反应体系不稳定性的问题。该研究为开发高稳定的Cu基类光芬顿催化剂提供了一个新的视角,有助于提高对Cu催化H2O2过程潜在机制的理解。
该研究成果得到了国家自然科学基金、江苏省自然科学基金项目以及镇江市2024年基础研究与发展规划项目的资助。
文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337325004837