我院师生在《Angewandte Chemie International Edition》上发表最新研究成果

    发布日期:2025年09月26日 09:28 点击:

    8月10日,我院毛宝东和施伟东教授团队在化学领域顶级期刊 Angewandte Chemie International Edition (IF: 16.9) 上发表研究论文“Transforming CO Poisoning into a Critical Step for Electrocatalytic C─N Coupling to Urea in a Carbon-Dot-Dominated Nanoreactor”。江苏大学为第一完成单位,博士生张东旭为第一作者,毛宝东为第一通讯作者,刘艳红、张伟、施伟东教授和苏州大学康振辉教授等为共同通讯作者。

    现代催化科学传统上认为一氧化碳中毒是负面的,因为它会产生有害影响,如活性金属位点的失活。在这里,我们展示了一种变革性的方法,将一氧化碳中毒转化为一种有益的策略,以在尿素电合成中实现高活性和选择性。我们设计了一个由铜碳点(Cu-CD)和 Cu5FeS4 构成的多尺度多位点纳米反应器,该反应器利用一氧化碳毒化的 Fe 位点作为锚点,以促进纳米限域空间内多物种的高效整合与转化。

    这种纳米反应器在超低电位下提供了 100% Curea 选择性、1131.84 μg h-1 mgcat-1 的高尿素产率和 42.35% 的法拉第效率。同时,该催化剂实现了高产率和低能耗(31.18 kWh kgurea-1)的双重优势,优于之前报道的廉价过渡金属电催化剂。机理研究与理论计算表明,Fe 与 CO 之间的强相互作用,再结合空间上分离但相邻的 Fe、Cu1、Cu2 位点,使得在 Cu-CDs 主导的纳米限域空间内,能够将 *CO 逐步转化为 *CONH2,进而生成 *CO(NH2)2。本研究通过有效利用一氧化碳中毒现象提升电催化性能,为催化剂设计提供了一种突破性策略。

    该工作得到了国家自然科学基金等项目资助。

    文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202511259