近日,我校施伟东教授、闫研教授团队与内蒙古师范大学赵玉宝教授团队合作,在光催化水氧化合成过氧化氢领域取得重要突破。研究成果以“Polarized N⁺-Mediated Charge-Transfer State Drives Two-Electron Water Oxidation”为题发表于国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》。江苏大学为第一完成单位,博士研究生贾淑涵与林鑫雨为共同第一作者,赵玉宝教授、闫研教授与施伟东教授为共同通讯作者。

过氧化氢的绿色合成是能源化学领域的核心挑战之一。传统光催化体系受限于水氧化反应中四电子析氧路径的热力学优势,难以实现双电子路径的高选择性调控。本研究创新性地提出表面极化工程策略,通过在ZnCdS₂光催化剂表面锚定极化N⁺配体,构建长寿命电荷转移激发态,将光生空穴的氧化能力精准调控至适于双电子反应的区间,并利用N⁺中心的静电作用稳定关键*OOH中间体,成功将水氧化路径从四电子析氧导向双电子过氧化氢合成。在无牺牲剂的纯水体系中,改性催化剂的过氧化氢产率提升超20倍,并通过连续流动反应器验证了其实际应用的可行性。此项研究为解决多电子反应路径选择性调控这一共性难题提供了新范式,标志着我校团队在光催化水氧化研究领域取得了重要进展。

该研究获得国家自然科学基金等项目资助。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202518179