近日,我院潘建明教授团队在化学领域顶级期刊 Angewandte Chemie International Edition (IF: 16.9) 上发表研究论文“Side-Chain Engineering of Hollow Spheres of Covalent Organic Frameworks for High-Efficiency Boron Capture from Brine”。江苏大学为第一完成单位,博士生王文庆为第一作者,李浩教授、潘建明教授和天津大学姜忠义教授为共同通讯作者。

共价有机框架(COFs)作为新兴的多孔晶态材料,在分离纯化领域展现出广阔前景,其性能优势源于高度有序的层状堆积与规则的孔道结构。然而,实际合成过程中易出现堆积无序与功能位点可及性受限等问题,从而影响其分离性能。该研究基于对COFs在硅基介质表面生长行为的SEM与XRD分析,揭示了其结构演化机制,并提出了一种基于侧链工程的结构重构策略。通过单元锚定多元醇侧链实现功能化,同时依靠其对单元稳定性的提升实现了COFs晶体有序度的强化。在经稳定化修饰及模板去除后,成功获得了具有中空结构的、较大比表面积的及多元醇功能化的COF吸附剂(HSPCOF)。该材料兼具高比表面积、连通孔道与优异的化学稳定性,可在298 K下实现150.05 mg g-1 的硼吸附容量,是商业树脂MK51的10倍以上。密度泛函理论(DFT)计算表明,多元醇侧链可与硼酸根形成双齿环状酯络合物,从而赋予材料高选择性与强结合能力。即使在高盐湖卤水中,HSPCOF仍表现出优异的稳定性与91.51%的硼去除率,验证了其在复杂体系中的应用潜力。本研究不仅阐明了COF在硅模板表面的生长与重构机理,还提出了一种通过侧链工程实现结构有序化与功能精确调控的普适策略,为中空功能化COF材料的可控制备及高效分离应用提供了新的思路。

该研究获得国家自然科学基金等项目资助。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202520582