近日,我院范伟强教授团队在化学领域顶级期刊Angewandte Chemie International Edition上发表研究论文“Interfacial Engineering in Ag2S-bridged Ni3S2/Ag2S-Ag Heterostructure for Promoting 5-Hydroxymethylfurfural Electrooxidation”。江苏大学为第一完成单位,白红叶副教授、范伟强教授、北京市科学技术研究院刘向文研究员(国家级青年人才)和清华大学王定胜教授(国家杰青)为共同通讯作者。

5-羟甲基糠醛 (HMF) 电化学氧化制备高价值的 2,5-呋喃二甲酸 (FDCA) 是一种可持续的石油衍生单体合成途径,然而,如何优化吸附和调控界面以促进 HMF 氧化反应 (HMFOR) 仍然是一个关键挑战。本研究在金属-载体界面成功制备了一种独特的 Ag2S 界面结构(命名为 Ni3S2/Ag2S-Ag),该结构能够有效调控 Ag 和 Ni3S2 的表面性质。独特的 Ag2S 界面层作为电子桥,促进了电子从 Ni3S2 向金属 Ag 的定向转移,从而提高了 Ni 位点的活化效率。在Ni3S2/Ag2S-Ag催化剂中,动态Ni2+/Ni3+驱动的HMFOR反应在HMFOR耦合4-硝基苯酚还原体系(4-NPRR)中实现了工业级电流密度(549.7 mA·cm-2)和高法拉第效率(FE)(266小时再生后,HMFOR的FE为90.2%,4-NPRR的FE为83.5%)。原位拉曼光谱证实了价态驱动的间接氧化机制。密度泛函理论计算和瞬态电化学分析表明,金属相(Ag)可显著优化了底物吸附。此外,研究进一步证实了Ni3S2/Ag2S-Ag催化剂的失活原因,并提出了有效的再生方法。因此,本研究开发的再生双功能催化剂为大规模可持续生产高附加值化学品提供了一种可行的策略。

该研究获得国家自然科学基金等项目资助。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.9899468